文章TOC数据挖掘帮助发现问题：首先，通过数据挖掘（图1），他们总结了在酸性和碱性介质中报道的过百种M–N–C催化剂的实验ORR活性和2e-/4e-选择性。可以看出：某些基于Fe的M–N–C催化剂似乎与其他金属中心的催化剂相比具有较小的pH依赖性。同时实验发现，即使催化剂都以Fe为中心，在酸性条件下Fe-吡咯-N4与Fe...
基于上述得到的参数,作者通过精准的pH-电场耦合的微观动力学建模、结合显式水溶剂计算PZCs和溶剂化效应,他们推导出不同pH下的M−N−C单原子催化剂的决速步、TOF、电流密度、Tafel斜率,并直接推导出不同pH及反应电压下的微观动力学火山模型(图4)。 有趣的是,与其他体系的ORR火山图不同的是,M–N–C单原子...
其中，M-N-C单原子（锚定在碳氮材料上）不仅继承了碳材料的优异导电性和大比表面积，还在电催化还原反应如析氢、二氧化碳还原、氮还原及硝酸盐还原中展现出卓越的催化活性。然而，与出色的反应活性和选择性相比，M-N-C单原子材料的稳定性却有待提高。目前报道的M-N-C单原子材料在上述还原反应中的稳定性仅能维...
1.多相催化 多相催化是用分子筛、氧化铝、氧化硅等作为载体,过渡金属和添加剂等分散在载体上。 多相催化体系… 云烟若梦 可敬可叹!这篇Nature Nanotech.,一口气合成15种单原子催化剂,负载量高达23%,还可以自动化公斤级批量生产! 学研汇 《现代物理有机化学》笔记 第十二章 金属有机(5)反应讨论3 想象中发表于...
2024新年刚发完Nature Communications,日本东北大学李昊课题组又一催化理论工作近日在JACS发表。 金属-氮-碳(M−N−C)单原子催化剂具有优异的氧还原反应(ORR)催化活性,且相较于传统的铂族金属催化剂有着更低的成本,因而显示出巨大的应用前景。然而,该体系存在许多需要未解之谜,如:选择性之谜(一些体系存在较好的...
1.单原子催化剂:单原子催化剂指的是将金属原子单一地分散在载体上,形成纳米尺度的活性位点。 2. MNC:MNC是一种氮掺杂碳材料,其中M代表过渡金属,N代表氮,C代表碳。它的结构主要是由碳基材料和过渡金属形成的复合物构成。 二、催化活性。 1.单原子催化剂:单原子催化剂由于具有高比表面积和均匀的活性位点分布,...
随后本文又研究了CO2分子在Co/N-C上的吸附,由于CO2吸附构型仅涉及和dz2轨道的相互作用,并无其和dxz轨道的相互作用,所以也没有吸附能反转的现象发生。这一探索为电化学势下单原子催化剂电子结构之间的相互作用提供了新的见解。 Electrochemical Potential-Driven Shift of Frontier Orbitals in M-N-C Single-Atom ...
电子结构对于理解金属单原子催化剂（SACs）的催化机理至关重要，尤其是在电化学条件下。南开大学刘锦程等人深入探讨了电化学电势对氮掺杂石墨烯（N–C）衬底上SAC中“前沿轨道”的调控。计算方法 作者使用维也纳从头算模拟软件包（VASP）进行密度泛函理论计算，并使用Perdew–Burke–Ernzerhof（PBE）泛函与投影增强波（PAW...
电子结构对于理解金属单原子催化剂(SACs)的催化机理至关重要,尤其是在电化学条件下。南开大学刘锦程等人深入探讨了电化学电势对氮掺杂石墨烯(N–C)衬底上SAC中“前沿轨道”的调控。 计算方法 作者使用维也纳从头算模拟软件包(VASP)进行密度泛函理论计算,并使用Perdew–Burke–Ernzerhof(PBE)泛函与投影增强波(PAW)方法来...
电子结构对于理解金属单原子催化剂(SACs)的催化机理至关重要,尤其是在电化学条件下。南开大学刘锦程等人深入探讨了电化学电势对氮掺杂石墨烯(N–C)衬底上SAC中“前沿轨道”的调控。 计算方法 作者使用维也纳从头算模拟软件包(VASP)进行密度泛函理论计算,并使用Perdew–Burke–Ernzerhof(PBE)泛函与投影增强波(PAW)方法来...