由于C(sp3)-O键的低亲电性和固有强度,醇必须首先转化为更具反应性的物种才能继续转化,而这些活化过程通常需要时间和多步反应,且在纯化过程中具有很大的挑战性。美国普林斯顿大学默克催化中心David W. C. MacMillan课题组发展了一种铜金属光氧化还原策略,实现了醇与N-亲核试剂的开壳脱氧偶联,从而构建了C(sp3)-N键...
要点1.该策略利用了一种以前未曾报道的低价镍(异腈)光诱导内球电荷转移的活化途径,金属-配体相互作用切断远端C(sp3)-N键,生成镍(氰化物)和多功能的烷基。利用这种催化策略,可以实现炔烃与烷基异腈作为烷基化和氰化剂的选择性分子间1,2-碳...
由于C(sp3)-O键的低亲电性和固有强度,醇必须首先转化为更具反应性的物种才能继续转化,而这些活化过程通常需要时间和多步反应,且在纯化过程中具有很大的挑战性。美国普林斯顿大学默克催化中心David W. C. MacMillan课题组发展了一种铜金属光氧化还原策略,实现了醇与N-亲核试剂的开壳脱氧偶联,从而构建了C(sp3)-N键...
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研究人员通过体内遗传学和体外酶学鉴定了首例催化C(sp3)-N键形成的天然P450酶,进一步的蛋白晶体学、QM/MM计算和定点突变首次阐明了细胞色素P450酶催化C(sp3)-N糖苷键形成的分子机制,将进一步指导酶工程改造构筑含氮杂环活性化合物。【点击查看原文】 09 酶库筛选、定向进化和连续化学氧化实现半日花烷型骨架母核的...
近日,南昌航空大学欧阳旋慧副教授课题组报道了一种新的自由基介导的二酰基过氧化物与氮亲核试剂的脱羧C(sp3)-N交叉偶联方法。由相应的二酰基过氧化物衍生的一级和二级烷基自由基通过铜催化或铜催化与光催化结合而生成。课题组通过该方法合成出各种N-烷基氮亲核试剂,包括吲唑、三唑、吲哚、嘌呤、咔唑、苯胺和磺酰胺...
同时,受Pd 催化使用三级胺进行选择性C(sp3)-N键活化的启发,使用-OBz取代的吗啉用作这种钯环的单一氮源,经过SN2反应得到两次胺化的产物。从合成应用上来说,这类反应的局限在于吲哚环中N上的离去基团为很稳定的烷基,这限制了后续的转化。因此,作者在本篇工作中着手开发用于解决此类问题的合适氨基源。