本研究通过一系列的 DFT 计算发现钯金属除了可以促使载流子定向迁移,提高电荷分离效率以外,还可以加强底物(环己烷)在催化剂表面的吸附,并通过形成 Pd-H 化学键来进一步弱化并激活 C-H 键。 该研究成果拓展了莫特-肖特基光催化剂在有机...
因此，寻找一种直接且可广泛应用的C-H官能化策略具有重要意义，既可以避免能源密集型和低产率的化学反应，又可以实现复杂有机分子的后期官能化。研究内容 论文报道了一种新的通用、温和且可扩展的策略，该策略利用光催化氢原子转移（HAT）和气态一氧化碳（CO），对饱和烃进行直接的C（sp3）-H羰基化。这种方法不仅...
根据能带结构,TiO、WO和BiVO具有较高的水氧化生成·OH反应的潜能,因此具有 通过光催化激活甲烷C-H键(图2b)中选择所需的构件。·OHS也可能以间接方式产生。例如,某些 半导体只通过双电子过程将水氧化成过氧化氢, 然后,附加的活性中心分解生成的过氧化氢生成 ·原位OHS,从而实现甲烷C-H键的活化。在厌氧系统中, ...
针对各种不同有机支架中的区域选择性 C-H 键的新合成方法,对于生物活性分子的后期功能化,以及对于廉价且丰富的碳氢化合物原料催化升级具有巨大价值。本文报道了一种通用、温和且可扩展的策略,该策略能够使用光催化氢原子转移(HAT)和气态一氧化碳(CO),对饱和烃(包括天然产物和轻质烷烃)进行直接C(sp3)-H羰基化。流...
可见光催化活化C(sp2)-H氨基化反应是一种绿色、高效的有机合成方法，近年来在化学领域引起了广泛关注。该方法利用可见光作为光源，通过光催化剂与Lewis酸的协同作用，实现了C(sp2)-H键的活化与氨基化，为合成含氮有机化合物提供了新的途径。二、反应体系 光催化剂：该反应体系通常采用吖啶类衍生物作为光催化剂。
近日,德国哥廷根大学Lutz Ackermann课题组报道了一种将有机光氧化还原催化和对映选择性钴催化的C-H活化相结合的策略,使吲哚能够以对映选择性的方式进行区域和立体选择性双重官能团化反应,合成了一系列手性吲哚并[2,3-c]异喹啉-5-酮,对映选择性高达99%。通过连续流中的对映选择性C-H活化和环化,可直接获得中心和轴...
利用光作为“绿色试剂”,可以克服C-H键活化能垒,为从烷烃中温和有效地释放氢气提供了有前景的方法。2015年,李路教授报道了Pt纳米粒子修饰的TiO2光催化剂,首次在室温下实现了光催化环己烷脱氢(J. Am. Chem. Soc.2015,137(24), ...
近日,中国科学院大连化学物理研究所分子反应动力学国家重点实验室副研究员马志博、中科院院士杨学明团队,与华中科技大学教授潘明虎团队合作,发现了氧化钛表面低温光催化C-H键断键反应,并在单分子层面上对反应机理进行解释。 C-H键是有机化学中重要的一类化学键,与其断键及进一步合成相关的化学反应常常需要较高的活化能...
自然光和空气驱动C(sp3)-H键氧化 在理想的C(sp3)-H键光催化氧化体系中,在光照下,催化剂应至少具备两个活性位点来同时完成C(sp3)-H键和O2的活化,且两个活性位点之前需要有很近的距离,以利于光生电荷的分离和反应中间体的快速传质(图1)。 将异质结的设计思想与结晶配位聚合物相结合,合成异质基序分子结,既可...
烯丙基C-H键的活化：光生电子或空穴与烯丙基C-H键发生作用，使其活化并形成高活性的中间体。胺类化合物的亲核进攻：胺类化合物作为亲核试剂进攻活化的烯丙基C-H键，形成新的C-N键。产物的生成与催化剂的再生：经过一系列的反应步骤，最终生成支链胺类产物，并伴随光催化剂的再生，以便进行下一轮催化循环。二...