(9,10) 与硝酸盐还原成氨相比,(11-15) 电催化 C-N 偶联与 NO3- 和 CO2 共电解是实现直接尿素合成的理想替代方法。(16-20)然而,电催化尿素合成涉及多步电化学过程(质子偶联电子转移,PCET)和化学步骤(C-N 偶联);(21-24)中间产物选择性质子化还原为副产物而非发生 C-N 偶联阻碍了尿素的高效合成。缺陷...
近日,杭州师范大学材料与化学化工学院高鹏教授团队在电化学C-N偶联合成尿素研究中取得新进展,相关研究成果以题为《Kinetically matched C–N coupling toward efficient urea electrosynthesis enabled on copper single-atom alloy》发表于国际著名期刊Nature Communications上(2023, IF=16.6)。 尿素是一种在农业中广泛使用...
一、尿素合成过程中长期存在的N2难以活化的瓶颈问题,有望通过延长N≡N代替断裂N≡N来解决。 二、实现跳过NH3作为中间体的一步C-N偶联电化学尿素合成(实现尿素100%的N-选择性);打破了以往尿素合成电催化剂必须具备氨合成活性的认知。...
结果表明,CuWO4表面的*CO和*NO2中间体之间的C-N偶联是尿素电合成的速率决定步骤。此外,由于*CO和*NO2中间体之间C-N偶联的较低无反应能和热力学自发生成途径决定了CuWO4表面上尿素电合成具有极高的选择性。 总结: 本文报道了CuWO4催化剂在电催化二氧化碳和硝酸盐合成尿素过程中的高效性能,其产率和法拉第效率均达...
仅合成氨就需消耗世界上2%的能源,制备的氨约80%用于尿素合成。直接电催化硝酸盐污染物与二氧化碳通过C-N偶联制备尿素有望成为传统尿素合成策略的替代方法。但是,电催化C-N偶联设计多步电化学过程(质子耦合电子转移,PCET)和化学步骤(C-N偶联),中间物种的质子化反应降低了C-N偶联的选择性,阻碍尿素高效合成。
仅合成氨就需消耗世界上2%的能源,制备的氨约80%用于尿素合成。直接电催化硝酸盐污染物与二氧化碳通过C-N偶联制备尿素有望成为传统尿素合成策略的替代方法。但是,电催化C-N偶联设计多步电化学过程(质子耦合电子转移,PCET)和化学步骤(C-N偶联),中间物种的质子化反应降低了C-N偶联的选择性,阻碍尿素高效合成。
电催化C-N偶联,尤其是以N2和 CO2为前驱体直接合成尿素是非常有前景的替代传统尿素合成工艺的路线。然而,目前电催化尿素合成仍然面临催化效率低,催化机制不明朗的问题。作为电催化研究的新兴领域,电催化剂的设计对于高效的C-N偶联反应至关重要,而催化剂设计的关键是实现多种反应物的共吸附、活化和偶联。
近日,湖南大学王双印、陈大伟和陈晨等以聚酰亚胺(PI)聚合物作为调节Cu位点局部电子结构的载体。通过热处理,调整了催化剂的电导率和金属-PI的电子相互作用,并揭示了这两个因素对电催化C−N偶联和尿素合成的影响。 实验结果表明,随着电解质中K+浓度的增加,电催化剂的尿素产率均呈上升趋势,表明阳离子效应显著促进了C...