电催化讨论群-1:529627044 CO2和NO3-电催化C-N偶联合成尿素能够替代传统Bosch-Meiser方法,作为尿素的可持续合成方法。但是由于共同还原反应过程存在复杂的中间体,导致获得较高的尿素法拉第效率非常困难。有鉴于此,中国科学技术大学章根强教授...
由可再生电能驱动的CO2和NO3-发生C-N偶联合成尿素是工业Bosch-Meiser尿素工艺的一种潜在替代方案。然而,CO2和NO3-还原反应中不匹配的动力学以及共电解中C-和N-物种的复杂性使得C-N偶联定向合成尿素具有极大挑战性,导致尿素产率和法拉第效率低。有鉴于此,杭州师范大学叶伟副教授、高鹏教授以及陈靓博士等设计、合成了负...
本工作利用非晶SbxBi1-xOy团簇作为电催化剂成功实现了CO2和N2的高效C-N偶联合成尿素。提出利用Sb的掺杂实现了对Bi p轨道的有效调制,使得高活性的Bi(II)位点能够有效地将电子注入至N2,并且进一步优化了限速步骤中间产物的对称性来促...
富含氧空位的CeO2用于选择性C-N偶联合成尿素 摘要:电催化 C-N 偶联法在环境条件下一步合成尿素是传统尿素合成方案的一种很有前途的替代方法。然而,中间产物的质子化阻碍了尿素的高效合成。在本文中,富含氧空位的 CeO2 被证明是高效的电催化剂,它能稳定插入空位的*NO 关键中间产物,从而有利于后续的 C-N 偶联...
因此，如果对主族金属的p轨道电子进行适当的调节，将有效地提高电催化C-N偶联效率。基于此，北京航空航天大学郭林、刘利民和康建新等成功地制备了非晶态铋-锡氧化物纳米片(a-SnBi NS/rGO)，其能够有效催化CO2和NO3−转化为尿素。实验结果和理论计算表明，由于a-SnBi NS/rGO具有高度非饱和的配位结构，其对CO2的...
近日,杭州师范大学材料与化学化工学院高鹏教授团队在电化学C-N偶联合成尿素研究中取得新进展,相关研究成果以题为《Kinetically matched C–N coupling toward efficient urea electrosynthesis enabled on copper single-atom alloy》发表于国际著名期刊Nature Communications上(2023, IF=16.6)。
结果表明,CuWO4表面的*CO和*NO2中间体之间的C-N偶联是尿素电合成的速率决定步骤。此外,由于*CO和*NO2中间体之间C-N偶联的较低无反应能和热力学自发生成途径决定了CuWO4表面上尿素电合成具有极高的选择性。 总结: 本文报道了CuWO4催化剂在电催化二氧化碳和硝酸盐合成尿素过程中的高效性能,其产率和法拉第效率均...
近日,澳大利亚阿德莱德大学焦研副教授等人在ScienceChina Materials发表研究论文,设计了一组C9N4担载的三单原子电催化剂用于尿素生产,使用DFT理论计算了反应路径,使用过渡态理论搜寻了多个反应能垒,结果表明三单原子催化剂Ni2Zn/C9N4能够高效地电催化合成尿素。
近日,澳大利亚阿德莱德大学焦研副教授等人在Science China Materials发表研究论文,设计了一组C 9 N 4担载的三单原子电催化剂用于尿素生产,使用DFT理论计算了反应路径,使用过渡态理论搜寻了多个反应能垒,结果表明三单原子催化剂Ni 2 Zn/C 9 N 4能够高效地电催化合成尿素。
仅合成氨就需消耗世界上2%的能源,制备的氨约80%用于尿素合成。直接电催化硝酸盐污染物与二氧化碳通过C-N偶联制备尿素有望成为传统尿素合成策略的替代方法。但是,电催化C-N偶联设计多步电化学过程(质子耦合电子转移,PCET)和化学步骤(C-N偶联),中间物种的质子化反应降低了C-N偶联的选择性,阻碍尿素高效合成。