研究者在此提出了一种电化学生成M-H的替代策略,包括在一个动力学步骤中,将一个电生成的氢原子(即一个电子和一个质子)整体转移到金属中心,称为协同质子-电子转移(CPET)(图1a,蓝框)。这使得更高的速率,而只需要较低的驱动力,即适度的还原电位和弱酸。 因此,使用较温和的质子源将氢化物种类的淬火生成H2的机会降到最低,这是在H2
CPET过程通常有两个步骤:先在质子转移反应中将电子收缴到空气,然后再在氢离子交换反应中将这些电子转移到另一个反应体中。由于其双步骤的特性,CPET过程能更有效的将电子转移到反应体的核心中去。 CPET通常在金属表面接触电极上发生,其过程能够提供超过传统的传导电路电池的电传递效率,有效地促进反应。在产生电荷时,...
具体来说,PPN中丰富的亲水活性位点和非平面共轭结构实现了以质子为主导的两步四电子存储机制,从而导致离子的快速扩散,而聚合物与MWCNT通过原位聚合实现的亲密接触则确保了良好的电荷转移和坚固的结构。因此,PPN-MWCNT电极具有较低的氧化还原电位、超高的速率性能(50 A g-1)、超强的负载能力(≈40 mg cm-2)和卓越...
PCET反应可以通过顺序质子-电子转移(SPET)途径或协同质子-电子传递(CPET)途径进行,极大地影响动力学屏障。加速质子转移已被证明是促进水在半导体光阳极上氧化的关键。 中国科学院化学研究所章宇超通过将H2O分子的速率定律分析与H/D动力学同位素效应(KIE)和操作光谱研究相结合,研究了水在五种典型光阳极[α-Fe2O3、B...
PCET过程可以通过质子电子分步转移(即ETPT和PTET)或协同质子-电子转移(CEPT)两种途径实现。相较于ETPT和PTET,CEPT通常具有更低的能垒,从而赋予催化剂更高的催化效能。然而,尽管CEPT具有显著优势,但目前对MNCs中PCET反应机制的研究仍主要...
近日,杭州电子科技大学裴浪副教授课题组及其合作者报道了一种光热-双位点协同策略用于增强Pt/Ta2O5-x纳米片中质子耦合电子转移过程,从而显著提升CO2还原性能。 具体而言,通过将Pt纳米颗粒负载在Ta2O5-x纳米片上构建贵金属/氧化物复合异质结构,Ta2O5-x纳米片表面丰富的氧空位能够增强H2O的解离,从而产生大量*H并向...
近日,武汉大学郎贤军教授等人在Science China Materials发表研究论文,报道了一种电子-质子转移中介HOOC-TEMPO(4-羧基-2,2,6,6-四甲基哌啶-1-氧自由基)与芘基MOF材料NU-1000的结合,可用于胺的选择性氧化。 本文要点 1)在NU-1000的介孔通道中存在大量的Zr氧团簇末端羟基。
图2.前药NBBP通过促死亡自噬和增强型PDT协同治疗肿瘤的机制。(a) 质子催化NBBP生成光敏剂NBH,同时释放糖酵解抑制剂3-BP,并进一步解除两者之间光诱导电子转移(PET)的机理;(b) 质子催化释放NBH和3-BP,并解除PET抑制后,NBBP诱导糖酵解...
本文中,提出氢键链中的一种电荷转移机制以解释质子转移和电子转移的偶合.研究表明,电子被质子子晶格中带分数正电荷的反孤子俘获.钟罩型电子波函数(电孤子态)局域在质子子晶格的压缩区.反孤子与电孤子态沿氢键链以相同速度成对传播.相应的束缚态称之为电孤子反孤子对.最后,利用电孤子反孤子对的概念,定性给出了...
内容提示: 书 书电化学质子耦合电子转移中分步机理与协同机理的转换张文彬(宜春学院 化学与生物工程学院;江西省高校锂电新能源工程技术研究中心,江西宜春 336000)摘要:以单电子单质子转移为例,基于 Butler - Volmer 方程,同时考虑传递系数与超电势的关系,理论上探讨了电化学质子耦合电子转移体系中分步机理和协同机理的...