我们从乙炔吸附状态的角度出发,研究了乙炔在 Pd(111)面上的吸附构型对其电催化加氢反应路径的影响。我们得出了以下重要结论: 1. 在 Pd(111)面上,乙炔通过竖立和平躺两种方式吸附,两种吸附构型的能量差异较小,但竖立吸附构型对加氢反应有更高的反应催化活性,因其容易导致 C≡C 键的断裂和 H 原子的吸附。 2. ...
本文通过密度泛函理论(DFT)研究Pd(111)表面上点缺陷对乙炔加氢生成乙烯反应的影响.计算结果表明乙炔,乙烯基和乙烯的结合能在Pd(111)和Pd(111)点缺陷表面按照Pd(111) >Pd-fd >Pd-sd的顺序递减.Pd-fd表示点缺陷在第一层,Pd-sd表示点缺陷在第二层.乙炔加氢生成乙烯基的能垒在Pd(111)表面上最大,在Pd-sd表面...
其中给电子基团-CH3增加了Pd的电子云密度,从而提高了加氢活性,催化转化率达100%,选择性为96%。 图2. a) PdCu2@MF-CH3选择性催化苯乙炔加氢的动力学曲线,b) PdCu2@MF-X对苯乙炔催化加氢的活性和选择性,c) PdCu2@MF-CH3对苯乙炔和苯乙烯的混合物 (摩尔比为1:1) 在选择性加氢的活性和选择性,d) PdCu2...
图1 BPB-Pd1和BPB-Pd2的制备策略及碳纳米管负载型催化剂的电催化CO2还原性能。 本文进行了拉曼光谱测试，进一步证明钯原子的配位情况。如图2（a）所示，对于BPB-Pd1，C=N官能团的峰发生了变化，乙炔键（2223.47 cm−1）的信号变化不明显，说明第一个钯离子与吡啶基团配位。对于BPB-Pd2，除了C=N键的位置发生...
因此,双位点Pd在BPB-Pd2上的直接共催化使得CO2RR更容易生成CO。综上表明,由于双位点Pd的协同催化作用,在BPB-Pd1的乙炔键位置引入第二个Pd原子可以显著提高其电催化CO2RR的活性和选择性。 图4 CO2RR过程中(a)BPB-Pd2和(b)BPB-Pd1上各种中间体的吸收结构。(c)CO2RR在BPB-Pd2和BPB-Pd1上的自由能变化。
全文分别从 H2在 Pd8簇中的解离, H2的解离和 C2H2在Pd8簇的吸附的相互作用以及Pd8簇催化氢化 乙炔反应机理等三方面进行了全面研究, 试图从微 观角度为解释过渡金属簇的催化氢化反应机制提 供理论依据. 2 计算方法 分别采用密度泛函理论(DFT)中的B3PW91方 法和有效核赝势的方法(ECP), 研究Pd8簇催化氢 化...
因此,双位点Pd在BPB-Pd2上的直接共催化使得CO2RR更容易生成CO。综上表明,由于双位点Pd的协同催化作用,在BPB-Pd1的乙炔键位置引入第二个Pd原子可以显著提高其电催化CO2RR的活性和选择性。 图4 CO2RR过程中(a)BPB-Pd2和(b)BPB-Pd1上各种中间体的吸收结构。(c)CO2RR在BPB-Pd2和BPB-Pd1上的自由能变化。
及环境保护方面的重要应用而受到广泛关注.负载Pd催化剂在该反应中具有优异的催化活性,但是该催化剂实际使用过程中经常面临高湿反应气体以及高温反应条件,导致Pd纳米颗粒烧结长大,降低催化剂性能.因此,开发具有高活性、高水热稳定性的甲烷催化燃烧材料颇具挑战.该团队致力于高热稳定贵金属纳米颗粒催化剂的制备,前期研究发现...
因此,双位点Pd在BPB-Pd2上的直接共催化使得CO2RR更容易生成CO。综上表明,由于双位点Pd的协同催化作用,在BPB-Pd1的乙炔键位置引入第二个Pd原子可以显著提高其电催化CO2RR的活性和选择性。 图4 CO2RR过程中(a)BPB-Pd2和(b)BPB-Pd1上各种中间体的吸收结构。(c)CO2RR在BPB-Pd2和BPB-Pd1上的自由能变化。
因此,双位点Pd在BPB-Pd2上的直接共催化使得CO2RR更容易生成CO。综上表明,由于双位点Pd的协同催化作用,在BPB-Pd1的乙炔键位置引入第二个Pd原子可以显著提高其电催化CO2RR的活性和选择性。 图4 CO2RR过程中(a)BPB-Pd2和(b)BPB-Pd1上各种中间体的吸收结构。(c)CO2RR在BPB-Pd2和BPB-Pd1上的自由能变化。 通讯...