3. DFT计算结果表明,Mo/MoSV1纳米反应器适中的内置电场一方面加速了MoSV1表面的氢吸附和解吸,促进了HER过程;另一方面削弱了Mo表面的N-H键强,降低了UOR决速步骤的去质子反应能垒; 4. 生命周期评价证实了Mo/MoSV1用于尿素耦合制氢...
并且U-MoNiS还能够在高达约5 A的超高电流下有效工作,证明了该催化剂具有很好的工业应用前景。实验结果表明,通过引入异原子Mo进行体相Ni原子置换或间隙填充,能够构建长程无序晶格。密度泛函理论(DFT)结果表明,引入的Mo原子优化了主晶面的微环境,使(110)和(211)面的表面能分别从0.180和0.165 eV Å−2降低到...
同时，由于四价物质的生成有利于羟基的吸附和去质子化，OPM途径的参与最强，约为1.7 V vs RHE。进一步的DFT计算表明，调整后的Co 3d和O 2p轨道抑制了LOM途径，增强了羟基(关键中间体)的吸附和快速去质子化，促进了O-O自由基的直接偶联，最终促进了OPM途径。该研究对设计和开发高效、稳定的酸性介质OER非贵金属...
Mo2NCl2结构在完全弛豫的情况下,发生两个方面的结构畸变,一是上层的Mo和Cl原子向右侧移动,二是Mo基八面体进一步发生去中心化的畸变。通过DFT+U的计算测试,发现在不同的终端原子组成的MXene中只有TOO相的Mo2NCl2的结构是同时具备中心反演对称性破缺,以及动力学和热力学稳定的结构。 图2. Mo2+和Mo3+的d轨道投...
采用DFT计算研究了FeMo-N-C的ORR机制。首先,在整个工作电位下,*OH在FeMo-N-C上的吸附是热力学自发的,因此形成了FeMo-N6-(OH)构型。类似的结果也存在于MoN4位点上。相比之下,FeN4位点上不存在轴向OH配体吸附。如图4a所示,在U=0.83 V,FeMo-N6-(OH)位点在整个ORR过程中均是热力学有利的,而MoN4-(OH)位点...
采用DFT计算研究了FeMo-N-C的ORR机制。首先,在整个工作电位下,*OH在FeMo-N-C上的吸附是热力学自发的,因此形成了FeMo-N6-(OH)构型。类似的结果也存在于MoN4位点上。相比之下,FeN4位点上不存在轴向OH配体吸附。如图4a所示,在U=0.83 V,FeMo-N6-(OH)位点在整个ORR过程中均是热力学有利的,而MoN4-(OH)位点...
采用DFT计算研究了FeMo-N-C的ORR机制。首先,在整个工作电位下,*OH在FeMo-N-C上的吸附是热力学自发的,因此形成了FeMo-N6-(OH)构型。类似的结果也存在于MoN4位点上。相比之下,FeN4位点上不存在轴向OH配体吸附。如图4a所示,在U=0.8...
得益于杂多酸中同时含有的高价金属和强电负性非金属优势,首先采用密度泛函理论(DFT)计算研究了Mo和杂多酸的中心杂原子,包括强电负性非金属( P、As、Si)和其他金属(Co)共掺杂对Ni3S2的UOR活性的影响。DFT计算表明,P和Mo共掺杂有利于Ni3S2表面对尿素吸附和*COO脱附,从而加速UOR反应发生。
密度泛函理论(DFT)结果表明,引入的Mo原子优化了主晶面的微环境,使(110)和(211)面的表面能分别从0.180和0.165 eV Å−2降低到0.077和0.100 eV Å−2,因此加速了中间体H*的吸附,减小了其能垒(ΔGH*,低至0.04 eV),从根本上有助于实现高电流密度下的高效制氢。
这种电荷的不对称分布可以诱导产生内建电场,从而有效地促进电荷载流子的分离。通过一系列的光(电)化学表征进一步研究了样品的电荷分离和转移。光电流-时间曲线显示VM-BMO的光电流响应是体相BMO的10倍,表明VM-BMO中更有效的光生电子生成(图4f),这与DFT计算一致。