此外,研究人员利用原位EXAFS、XPS和EIS分析揭示了催化剂在碱性介质中高氧化条件下的降解机理,即材料的结构效应可能潜在地从碳载体上分离不稳定的M-N-C位点以形成金属氧化物,显着降低M-N-C活性位点的含量;并且,高的氧化电位会导致M-N-C活性位周围的无定形碳载体坍塌,这是ORR/OER过电位较大的主要原因。总...
图3. Fe SAs-HP样品的XPS和XAS表征 XPS表征显示,Fe SAs-HP样品的N主要以吡啶N、吡咯N、石墨N、氧化N和Fe-N形式存在。XAS和EXAFS表征进一步证明了Fe SAs-HP样品中Fe的价态,以及Fe原子的配位状态。研究发现,与常规具有对称结构的Fe-N4结构不同,Fe SAs-HP样品的Fe-N4单原子位于微孔和边缘处,形成了非对称...
XPS表征显示,Fe SAs-HP样品的N主要以吡啶N、吡咯N、石墨N、氧化N和Fe-N形式存在。XAS和EXAFS表征进一步证明了Fe SAs-HP样品中Fe的价态,以及Fe原子的配位状态。研究发现,与常规具有对称结构的Fe-N4结构不同,Fe SAs-HP样品的Fe-N4单原子位于微孔和边缘处,形成了非对称结构。 ORR性能测试方面,Fe SAs-HP样品的...
研究通过将Fe原子吸附到碳基底上,然后使用水热法生长MoOx簇来制备该催化剂。各种表征手段证实了铁原子的原子分散状态,并且与四个吡咯烷N原子和一个O原子呈五配位。氧化钼以簇形式存在,并通过氧原子与FeN4位点结合。XPS、XAS和DFT计...
成果简介 在氢氧质子交换膜燃料电池(PEMFC)中,富含稀土的铁氮掺杂碳(Fe–N–C)催化剂有很大的潜力替代贵金属催化剂进行氧还原反应(ORR)。本文,暨南大学Yinlong Wu等研究人员在《ACS Appl. Mater. Interfaces》期刊发表名为“Fe-N4 Doped Carbon Nanotube Cathode Catalyst for PEM Fuel Cells”的论文,研究...
基于此,中国科学技术大学吴长征教授(通讯作者)等人开发了一种新型的 Fe-N4 共轭有机聚合物 (COP) 电催化剂,其可以通过精确设计 Fe-N4 的结构来获得前所未有的 ORR 性能。 作者在分子水平上成功地将空间上接近的铁吡咯/吡嗪(FePr/Pz)组合成完全共轭的聚合物网络,从而赋予了FePr位点牢固的共价键合基质、强的...
成果简介 氮配位铁(Fe-N4)材料是燃料电池阴极氧还原反应(ORR)中最有前途的非贵金属电催化剂。然而,Fe-N4 电催化剂的分子级结构设计仍然是一个巨大的挑战。基于此,中国科学技术大学吴长征教授(通讯作者)等人开发了一种新型的 Fe-N4 共轭有机聚合物 (COP) 电催化剂,其
STEM-EDS-MAPPING展示了催化剂Fe1.0-CN-TA2.0中C、N、Fe元素的均一分布(图2 a,b);XPS中,从Fe1.0-CN-TA0.5到Fe1.0-CN-TA2.0,C/N比从0.95提高至1.44,说明TA成功进入CN骨架中;对应C 1s(图2 c),N 1s(图2 d)拟合分峰...
近日,Angew. Chem. Int. Ed.在线发表了题为“Thermally Driven Structure and Performance Evolution ofAtomically Dispersed Fe-N4Sites for Oxygen Reduction”的研究论文。嵌入在部分石墨化的碳结构中的FeN4是酸性质子交换膜燃料电池中氧还原反应最有效的活性位点之一。然而,在高温过程中,其形成机制一直不明朗。近日,...
这种自下而上的合成策略允许密集的FePr位点整合到一个具有强大共价键的完全π共轭聚合物网络中,该策略为在分子水平上灵活和精确地设计Fe-N4催化剂的结构以优化ORR性能提供了一个通用平台。 原位拉曼和DFT计算表明在空间接近的D-A修饰Fe-N4位点上存在不一致的质子-电子转移步骤,这是导致ORR动力学加速的主要原因。