最佳RCO-10的HER过电位为57和231 mV, OER过电位为10 mA cm−2。实验表征和密度泛函理论(DFT)结果表明，优化后的电子结构和表面重构使RCO-10具有优异的催化活性。DFT结果表明，电子通过非晶异质界面从RuO2向Co3O4转移，实现了电子再分配，使d带中心向上移动，优化了氢反应中间体的吸附自由能。此外，重构...
研究通过DFT+U计算,研究了相同O和OH表面覆盖度对优化表面上不同活性位点OER性能的影响。 这种特殊的Ir原子距离使得中间产物可以同时被相邻的两个Ir位吸附,因此该模型表面会有独特的双Ir位。Ir-Co双位点会弛缓为单Ir位点,这是由于氧对不同位点的吸附能力不同所致。 由于Co-O键长较短,吸附在双Co位上的氧不可避...
详细的电化学原位研究表明，由于直接观察到关键的反应中间体*-O-O -*、*-O-O和*OH，通过建立氧空位，OER的OPM途径得到了增强。同时，由于四价物质的生成有利于羟基的吸附和去质子化，OPM途径的参与最强，约为1.7 V vs RHE。进一步的DFT计算表明，调整后的Co 3d和O 2p轨道抑制了LOM途径，增强了羟基(关键中...
DFT计算发现,CoO/Co3O4催化OER的决速步骤是HO*-to-O*,而Co3O4-Ov催化OER的决速步骤是O*-to-HOO*,CoO/Co3O4表面活性电子密度的上升,更多的电子可以转移到O2轨道;由于更多的电子被转移到O 2p轨道上,O*在Co3O4-Ov表面的两个C...
图4. NiO/Co3O4异质结构的OER性能测试 图5. NiO/Co3O4异质结构的DFT计算 Jingyan Zhang, Jinmei Qian, Jiaqi Ran, PinXian Xi, Lijun Yang,* and Daqiang Gao.Engineering Lower Coordination Atoms onto NiO/Co3O4 Heterointerfaces for Boosting Oxygen Evolution Reactions, ACS Catal. 2020, 10, 12376...
1. 本文以Co3O4作为研究模型,通过密度泛函理论(DFT)计算评估了不同Co3O4表面沿多种路径发生OER的反应自由能。结果表明,由八面体Co(Cooct)与含氧缺陷的Cooct组成的非对称位点是DOM路径的有效位点。本文进一步提出使用两个相邻位点之...
最佳RCO-10的HER过电位为57和231 mV, OER过电位为10 mA cm−2。实验表征和密度泛函理论(DFT)结果表明,优化后的电子结构和表面重构使RCO-10具有优异的催化活性。DFT结果表明,电子通过非晶异质界面从RuO2向Co3O4转移,实现了电子再分配,使d带中心向上移动,优化了氢反应中间体的吸附自由能。此外,重构的...
DFT)研究揭示了其在ZAB中作为阴极材料的优异活性背后的真正机制：首先，在四面体位点用Mg2+取代Co2+会产生更多的Co3+占据八面体位点，从而促进氧催化，除了与Co-O和Mg-O相关的主要活性位点外，还形成大量的Mg-O-Co反应位点；其次，3DOM结构中相互连接的大孔和中孔缩短了离子和电子的扩散长度，提高了ORR/OER反应...
详细的电化学原位研究表明,由于直接观察到关键的反应中间体*-O-O -*、*-O-O和*OH,通过建立氧空位,OER的OPM途径得到了增强。同时,由于四价物质的生成有利于羟基的吸附和去质子化,OPM途径的参与最强,约为1.7 V vs RHE。进一步的DFT计算表明,调整后的Co 3d和O 2p轨道抑制了LOM途径,增强了羟基(关键中间体)的...
通过引入微量Ir（~1.05 at%），Ir-Co3O4在酸性介质中电流密度为10 mA cm-2时，OER过电位显著降低至236 mV，明显低于Co3O4（412 mV）。在过电位为300 mV时，Ir-Co3O4的归一化质量活度和TOF均比商用IrO2高近两个数量级。同时，在Co3O4晶格中加入Ir单原子后，稳定性更久。通过DFT计算，作者研究了OER...