目前,Au-Pd基合金材料已被报道为2e−ORR有效的催化剂,并且H2O2的高选择性与Au晶格中孤立Pd位点的大小有关。当Pd原子被分离时,催化剂表面的分子氧吸附模式被限制在“端对”模式,这有助于避免初始阶段O-O键的解离;另一方面,随着Pd-Pd配位数的降低,Pd 4d轨道的重叠减少,因此氧中间体在Pd基催化剂表面上的结合...
研究表明,基于Pd的催化剂可有效促进H2和O2气体直接合成H2O2。但是,Pd对H2O合成也有活性,因此,产生的H2O2易于通过分解和氢化途径转化为H2O。因此,既要提高H2O2合成的活性,又要同时抑制H2O2分解。然而,尽管已经进行了大量研究,但使用Pd催化剂...
However, the H2O2 accumulation experiment, it was found that the H2O2 became negligibly small after 20 h and the decomposition of formed H2O2 became dominant reaction after 40 h. Deactivation of catalyst seems to be related with the decrease in Br− concentration, surface segregation of ...
此外，H2O还能促进CH4的溶解，并加速CH3OH从催化剂表面脱附，从而抑制CH3OH的过氧化。综上，Au-Pd合金的形成可以促进O2的吸附，以及*OOH中O-O键的断裂，绕过形成H2O2步骤，促进•OH的高效直接形成，从而提高CH3OH(•CH3+•OH→CH3OH)的产率和选择性。Selective photocatalytic oxidation of methane to methanol...
近日,中国石油大学(华东)吴文婷和吴明铂等提出了一种通过调控ZnO表面Pd/Au摩尔比和Au-Pd总含量来实现光催化CH4氧化过程中O2快速生成•OH的综合策略(O2→*OH→•OH),避免了H2O2的扩散,从而实现CH4的选择性氧化。 .实验结果表明,优化后的1.0% AuPd0.5/ZnO催化剂上CH3OH的产率和选择性分别高达81.0 μmol h−...
近日,中国石油大学(华东)吴文婷和吴明铂等提出了一种通过调控ZnO表面Pd/Au摩尔比和Au-Pd总含量来实现光催化CH4氧化过程中O2快速生成•OH的综合策略(O2→*OH→•OH),避免了H2O2的扩散,从而实现CH4的选择性氧化。 .实验结果表明,优化后的1.0% AuPd0.5/ZnO催化剂上CH3OH的产率和选择性分别高达81.0 μmol h−1...
近日,中国石油大学(华东)吴文婷和吴明铂等提出了一种通过调控ZnO表面Pd/Au摩尔比和Au-Pd总含量来实现光催化CH4氧化过程中O2快速生成•OH的综合策略(O2→*OH→•OH),避免了H2O2的扩散,从而实现CH4的选择性氧化。 .实验结果表明,优化后的1.0% AuPd0.5/ZnO催化剂上CH3OH的产率和选择性分别高达81.0 μmol h−...
具有较小的Au尺寸和Au（100）面的1.0% Au/ZnO-4.2催化剂，通过促进H2O2的原位合成和分解和/或*OOH中O-O键的裂解，表现出更高的•OH自由基生成能力。然而具有中等尺寸和Au（111）面的1.0% Au/ZnO-9.6催化剂，通过温和的氧还原过程表现出较强的•OOH自由基生成能力，这有助于含氧产物的产生。在优化...
1)基于H2O2和O2定向转化,从分子层面发展了光催化剂逐级构建-调控-性能分析方法。2)揭示H2O2定向转化过程中金属中心电子自旋态催化分解H2O2机制,阐明不同金属物种对H2O2转化路径的决定作用,为低品质天然气和散放甲烷气等难处理温室气体的液化提供借鉴,为酸性条件下低浓度H2O2分解提供技术支撑,填补国内空白。3)构建O2定向...
通过调节ZnO载体上Au NPs的粒径和晶面,我们构建了不同的O2演化路径来实现对活性氧物种(•OOH和•OH自由基)的选择性调控,原位EPR和DFT计算证实了这一点。具有较小的Au尺寸和Au(100)面的1.0% Au/ZnO-4.2催化剂,通过促进H2O2的原位合成和分解和/或*OOH中O-O键的裂解,表现出更高的•OH自由基生成能力。