通过将Pt配位环境从Pt-C修改为Pt-N-C和Pt-S-C,证明了对2e-或4e-还原途径的操纵,在电压为0.4 V vs. RHE时可控H2O2选择性从23.3%提高到81.4%和H2O2/H2O的转化频率比从0.30提高到2.67。能量分析表明,2e-和 4e-途径共享*OOH的共同中间体,Pt-C基序有利于其解离还原,而Pt-S和Pt-N基序更倾向其直接质子化成...
近日,暨南大学朱明山教授,慕尼黑大学Emiliano Cortés,中南大学Min Liu在一系列制备的Co-N SACs中识别用于2e−ORR的高活性Co-N4配位结构,以开发在酸性介质中制取H2O2的高性能催化剂。 本文要点 要点1.理论上,在一系列Co-N基序中筛选,研究人员...
基于此,中南大学刘敏、暨南大学朱明山和慕尼黑大学Emiliano Cortés等将理论计算与实验相结合,在一系列制备的Co-N SAC中鉴定2e-ORR的高活性CoN4配位结构,以开发在酸性介质中生产H2O2的高性能催化剂。 研究人员首先通过理论计算对一系列Co-N基序进行筛选,发现吡咯型CoN4具有最佳的HOO*吸附强度和最高的2e-ORR活性。随...
要点1.作者使用甘氨酸(Gly)或氨(NH3)作为氮源,在碳纳米管基底上制备了两个分离的Pt-N-C配位基序,研究了分支O2还原途径中的相邻N掺杂剂效应。 要点2.X射线光电子能谱(XPS)和N K-edge的同步辐射X射线吸收光谱用于解析局部N配位环境,其中通过旋转环盘电极和气体扩散电极评估探测了相应的ORR选择性和活性。XPS调查...
通过采用CO2光还原过程,发现C2产物选择性与表面Ti2+/Ti3+比率呈正相关,并且表面氧化状态由N-Ti-O/V[O]的配位基序调节和控制,可以减少*CO-CO*的潜在二聚化能垒,并促进后续*CO-CH2*中间体的自发形成。相关工作以“Correlating Oxidation State and Surface Ligand Motifs with the Selectivity of CO2 ...
揭示了吡咯型CoN4主要解释了产生H2O2的2e-ORR,而吡啶基序促进了4e-ORR。这种显着差异可能源于电子与重要的HOO*中间体的相互作用以及活性中心不同配位之间伴随的自旋态差异。该工作将吡咯型CoN4确定为用于电合成H2O2的高活性Co-N配位基序,并为SAC催化剂及其他催化剂的ORR机制提供了基本见解。