密度泛函理论计算揭示了第二配位层硫掺杂会显著改变FeN4活性中心电子结构,提高费米能级处的电子密度,从而加速了从活性中心到关键中间体*OOH的电子转移,最终决定了单原子纳米酶在需氧氧化过程中的ROS产生类型(图5)。 图6FeNC、FeNSC分别...
图1 通过第二配位层调控活性氧中间体的机理示意图 作为应用,该研究进一步将第二配位层硫功能化的FeN4单原子纳米酶用于NADH、PMSO和ORR三种不同需氧氧化反应中,显著增强了反应活性、选择性和稳定性。该研究在电子结构层面加深了对单原子纳米酶ROS形成机制的理解,展现了通过模拟天然酶结构来提高反应活性、选择性和稳定...
此外,由于含氧中间体与活性Fe中心之间的强相互作用,调节Fe基SACs与关键反应中间体之间的电荷转移有利于促进中间体的吸附/解吸。此外,中心Fe原子的d-band电子结构可以用几个特定的描述符(d带中心、宽度或相对于费米能级的位置)来表述,这决定了含氧中间体的吸附亲和力。自旋极化最近作为关联催化剂电子结构和电催化性能...
近日，上海交通大学罗金明课题组设计并合成了氟氧化铁(FeOF)催化剂，其Fe位点与F-(Fe(III)O3)-F中强电负性的F原子强烈配位，用于有效的H2O2活化和•OH生成。通过理论计算和实验分析，研究人员系统地比较了FeOF和FeOCl的局域电子结构和Fenton催化行为，发现配位F原子较强的吸电子能力可以大大减少Fe位点的局域电子...
近日,上海交通大学罗金明课题组设计并合成了氟氧化铁(FeOF)催化剂,其Fe位点与F-(Fe(III)O3)-F中强电负性的F原子强烈配位,用于有效的H2O2活化和•OH生成。通过理论计算和实验分析,研究人员系统地比较了FeOF和FeOCl的局域电子结构和Fenton催化行为,发现配位F原子较强的吸电子能力可以大大减少Fe位点的局域电子密度,...
近日,上海交通大学罗金明课题组设计并合成了氟氧化铁(FeOF)催化剂,其Fe位点与F-(Fe(III)O3)-F中强电负性的F原子强烈配位,用于有效的H2O2活化和•OH生成。 通过理论计算和实验分析,研究人员系统地比较了FeOF和FeOCl的局域电子结构和Fenton催化行为,发现配位F原子较强的吸电子能力可以大大减少Fe位点的局域电子密度...
近日,上海交通大学罗金明课题组设计并合成了氟氧化铁(FeOF)催化剂,其Fe位点与F-(Fe(III)O3)-F中强电负性的F原子强烈配位,用于有效的H2O2活化和•OH生成。 通过理论计算和实验分析,研究人员系统地比较了FeOF和FeOCl的局域电子结构和Fenton催化行为,发现配位F原子较强的吸电子能力可以大大减少Fe位点的局域电子密度,...
基于上述问题,武汉理工大学戴红莲团队与武汉大学喻爱喜团队合作,提出了基于内源性活性氧激活H2S缓释,同时发挥其神经保护和治疗的神经移植物构建策略。该策略是以ROS响应纳米粒子(聚乙二醇单甲醚-聚(L-甲硫氨酸),mPEG-PMet)封装H2S供体(过氧硫代氨...
图1. 通过第二配位层调控活性氧中间体的机理示意图。图片来源:Angew. Chem. Int. Ed.围绕这些科学问题,近日,东南大学张袁健课题组与江西师范大学高雪皎课题组(理论计算)合作,提出调控单原子纳米酶第二配位层来操控ROS产生路径的策略,增强了需氧氧化反应选择性。通过模拟天然细胞色素P450酶含硫配体在氧气活化过程中...
图1 通过第二配位层调控活性氧中间体的机理示意图 作为应用,该研究进一步将第二配位层硫功能化的FeN4单原子纳米酶用于NADH、PMSO和ORR三种不同需氧氧化反应中,显著增强了反应活性、选择性和稳定性。该研究在电子结构层面加深了对单原子纳米酶ROS形成机制的理解,展现了通过模拟天然酶结构来提高反应活性、选择性和稳定...