本研究成功开发了一种新型的Co−N−C基混合催化剂,通过引入Pt3Co合金纳米粒子,实现了酸性环境下氧还原反应性能的显著提升。这种催化剂不仅具有优异的电催化活性和稳定性,而且其制备方法为设计和开发新型高效的非贵金属催化剂提供了...
最近,清华大学王定胜教授团队发展了一种通过设计单原子催化剂中电子金属-载体相互作用(electronic metal-support interaction, EMSI)来实现高效析氢催化过程的方法。 作者通过初猜结构以及基于催化机理的理论计算筛选,发现当Rh单原子负载在TiC载体上时,Rh-Ti之间的EMSI作用对析氢反应来说最为合适。并通过差分电荷密度、态...
同时,通过载体与Mo之间的电子金属-载体相互作用(EMSI),在金属上形成路易斯酸位点,进一步削弱负载金属对H吸附,降低了质子化第一步的能垒,从而在动力学上增强了NRR活性。在−0.5 V vs RHE时,Mo/VO2的平均NH3产率为190.1 μgNH3 mgcat.-1 h-1,法拉第效率为32.4%,分别是VO2的10.8倍和2.8倍。因此,本研究为...
来自中国科学院的学者通过调节表面Pt原子的电子结构,弱化Pt-O偶极子等,成功地抑制了Pt纳米粒子的降解。还制备了氮含量和石墨化度均衡、缺陷较少的石墨氮掺杂纳米碳片,以锚定铂纳米颗粒,增强金属-载体之间的电子相互作用。这可以加速Pt向衬底的电子转移,降低Pt的表面电子密度,减弱Pt-O相互作用。结果表明,在电化学加...
SACs中的电子金属载体相互作用(EMSI)可以在反应过程中重新分配位点电荷,从而实现传统均相催化难以实现的富电子特性。在此思想的基础上,清华大学王定胜团队选择了一种简单的浸渍合成方法来合成由锚定在预处理的纳米TiC载体上的孤立Cu原子组成的SAC(Cu1-TiC),它具有合适的EMSI效应。这种无机单原子催化剂在催化炔烃硼氢化...
因此基于催化特性和机理,发展设计合成单原子催化剂的方法尤为重要。最近,清华大学王定胜教授(点击查看介绍)团队发展了一种通过设计单原子催化剂中电子金属-载体相互作用(electronic metal-support interaction, EMSI)来实现高效析氢催化过程的方法。 作者通过初猜结构以及基于催化机理的理论计算筛选,发现当Rh单原子负载在...
为提高金属的原子利用率,人们通常减少金属颗粒的尺寸至亚纳米甚至单原子。但是,金属颗粒尺寸的减少通常会极大地增大其表面自由能,进而导致催化剂稳定性降低。对于这类催化剂,金属载体间相互作用对于提高金属催化剂的稳定性,更显得尤为重要。在稳定金属的同时,金属载体间的相互作用通常还会调变负载金属的电子特性,这种作用...
高活性单原子催化剂(SACs)的开发及其在工业有害烃类氧化中的内在活性位点的确定具有挑战性的前景。调节电子-金属-载体相互作用(EMSIs)可以有效地调节SACs的催化性能。 近日,西安交通大学何炽教授和中国地质大学(武汉)余家国教授提出EMSIs对Pt1-CuO SAC的调控可以显著促进其丙酮氧化活性。该EMSI旨在通过统一的Pt-O-Cu基...
相对于负载型金属颗粒催化剂,单原子催化剂由于其单个金属原子直接和载体相作用,因而 EMSIs 显得更为突出,在一定程度上直接决定了催化剂的活性和稳定性。然而,对于单原子催化剂,通过 EMSIs 调制金属原子 5d 轨道状态的进而实现单原子活性和...
综上,结合表面科学和理论计算科学,以 MSI 作用机理为基础,从金属属性、载体修饰以及配位效应三个层面对 MSI 进行调控,调节催化剂的电子结构和几何结构,改变 OER 反应路径、反应机理和催化性能。该工作聚焦于碳基负载型催化剂金属材料与碳基载体之间的相互作用,从反应机理、作用形式以及调控策略等方面探究 MSI 在电催...