DFT计算表明,Cu原子在CeO2表面的掺杂降低了*CO2→*COOH的反应能垒,使反应路径由*CHOH→*CH2OH转变为*CHOH→*CH,有效提高了CO2RR的催化性能。准原位ATR-FTIR和原位红外表征证实了在反应路径中相关中间体的存在。实验和理论研究为进一步理解Cu/CeO2催化剂电催化CO2还原反应机理提供了重要的理论依据。
本文合成了不同形貌的Cu/CeO2催化剂,发现Cu/CeO2纳米棒(Cu/CeO2-R)催化剂具有最大的电化学活性表面积、较高的氧空位比例和较好的CO2吸附和活化能力,致使电化学还原CO2制CH4具有较高的选择性。DFT理论计算表明:CeO2中Cu的掺杂可以显著降低*CO2→*COOH的反应能垒,反应路径从*CHOH→*CH2OH改变到*CHOH→*CH,...