基于此，团队测试了催化剂表面的荷电性质，并通过理论计算证明酸性CO2RR中微环境变化与催化剂表面对CO2RR中间体本征吸附能力以及局部pH变化相关（图4），基于Bi与BiOCl在含氯电解液中存在可逆反应的原理，提出了脉冲电势的策略用以提高催化剂在酸性CO2RR的稳定性（图5）。该研究深入理解了酸性CO2RR中催化剂表面微环境...
近日,中山大学廖培钦教授课题组选择了一系列能够将CO2转化为CO(CO2-to-CO)和将CO转化为乙酸盐(CO-to-acetate)的电催化剂构建了几种用于eCO2RR生产乙酸盐或乙酸的串联催化体系。其中,由共价有机框架(PcNi-DMTP)作为CO2-to-CO催化剂和金属有机框架(MAF-2)作为CO-to-acetate催化剂的串联催化体系在膜电极组件(MEA...
作者进一步研究了不同CO2浓度对接触电催化CO2RR产率的影响。当CO2浓度从20%降低到0.02%时,季铵化CNF基和纯CNF基摩擦纳米发电机催化的接触电催化CO2RR的CO产率都会降低,但是季铵化CNF基的CO产率在高浓度和低浓度范围内都优于纯CNF基(图3d)。在不同CO2浓度下,季铵化CNF基在接触电催化CO2RR过程中的输出电流都明...
这种特性机械上解释了为什么 CO2 还原可以提高 FE 和 DCA 脱氯的部分电流密度,类似于其他催化剂催化的 DCA 电还原反应的情况。 另一方面,CO2 还原反应通过消耗靠近催化剂的质子源可以减缓氢气的释放并产生更多可用于进行 DCA 还原的 Cu 位点;而 DCA 脱氯反应则不受质子源局部浓度的限制。值得注意的是,在-0.6 V...
尽管在提高Cu基催化剂的乙醇法拉第效率(FE)方面取得了进展，但反应的过电位通常相当大(~0.8 V)，对能量转换效率不利。因此，有必要开发合理的策略来对Cu基材料进行修饰改性，实现低能耗高选择性电还原CO2生产乙醇。近日，南京大学胡征、吴强和杨立军等以Cu2O为前驱体，多级氮掺杂碳纳米笼(hNCNCs)为载体，利用hN...
1. 多碳还原产物 通过电催化CO2还原(ECR)可以得到众多化学品,相较于甲烷、CO、甲酸(或甲酸盐)等一碳还原产物,多碳还原产物(碳氢或含氧化合物)具有更高的能量密度与经济价值(图2)。然而,多碳产物的产生伴随着更多挑战,包括(1)与析氢反应具有接近的过电位;(2)C−C偶联所需的能量较高,并且伴随着与C−O...
电催化CO2还原反应(CO2RR)为CO是实现碳中和循环的有效方法。近日,中国石油大学(华东)王兆杰等人探索了一系列含Ti2CO2和O空位的Ti2CO2-MXene基过渡金属(TM)单原子催化剂(SAC),包括TM-Ti2CO2和TM-Ov-Ti2CO2,并将其用于高性能CO2RR。 计算方法 作者采用3×3 Ti2CO2和Ov-Ti2CO2超晶胞模型进行了计算模拟,并在广义...
CO2捕集、利用与封存(carbon capture, utilization and storage, CCUS)是实现碳中和战略目标和可持续能源发展的重要技术手段[1~3]. 其中, 电催化CO2还原是高效、温和、绿色、可控的CO2资源化利用方式, 能够通过可再生电力驱动电解系统将CO2转化为高附加值的化学品和燃料, 是当前研究热点领域之一[4~6]. 然而, CO2...
此外,通过改变电解质中的阳离子种类或使用冠醚螯合阳离子,可以调控MeOH的选择性和产率,证实了反应路径对Stern层内阳离子配位和溶剂化结构极其敏感。这项工作不仅为设计高效的分子电催化剂提供了新的视角,也为理解电催化CO2还原反应的机制提供了深入的见解。
电化学二氧化碳还原反应(CO2RR)通常依赖于基于金属的催化剂来生产有价值的燃料和原料。与金属催化剂相比,有机分子催化剂具有更高的可调性,但在工业相关的电流密度下长期运行时,仍无法催化二氧化碳转化为烃类物质并长期运行,且其催化机制仍然难以捉摸。 研究问题 ...