甲烷的部分氧化 和甲烷的厌氧耦合进行了广泛的研究,但目前只有 关于甲烷在有机体系中官能化的一些报道。我们意识到 究其原因,主要是缺乏对C—H键活化机理的深入研究 甲烷。惰性C-H键活化光催化剂的设计 在甲烷中有利于将甲烷高效转化为高附加值的 的产品。 13–17我们注意到,已有许多综述总结了当前的研究进展。
其中νj和Ej分别表示反应的指前因子和活化能,Ts为催化表面的温度,ξ为CH4分子的解吸概率,S0为CH4分子覆盖率趋近于零时C-H键断裂的概率(起始解离概率)。 接下来他们通过设计不同催化表面温度的TPRS实验,以得到的实验数据拟合工作曲线,计算出不同催化表面温度下CH4的起始解离概率,最终通过这些数据计算出Arrhenius方程中...
在温和条件下,光催化反应体系中产生的活性物质可以活化甲烷中惰性的C-H键,促进甲烷转化。近日,国家纳米科学中心唐智勇研究员团队在CCS Chemistry发表综述文章,重点介绍了光催化甲烷转化中C(sp3)-H键活化的机理,包括自由基和活性位点机理。对光催化...
其中νj和Ej分别表示反应的指前因子和活化能,Ts为催化表面的温度,ξ为CH4分子的解吸概率,S0为CH4分子覆盖率趋近于零时C-H键断裂的概率(起始解离概率)。 接下来他们通过设计不同催化表面温度的TPRS实验,以得到的实验数据拟合工作曲线,计算出不同催化表面温度下CH4的起始解离概率,最终通过这些数据计算出Arrhenius方程中...
值得注意的是,该协同机理的过渡态(1TS-diH)在一步反应中同时断裂甲烷的两个C–H键,并形成两个新的C–H单键和C=C双键,还将一个σ(Cu–C) 键转变为新形成的与铜作用的C=C双键的π键相互作用。1TS-diH在所考虑的四个途径中仍然具有最低的能垒。需要指出的是,这是关于甲烷协同双C–H键活化的首次报道...
Br +活化甲烷C—H键反应机理的理论研究 维普资讯 http://www.cqvip.com
相比单金属Ru/ZrO2催化剂来说,不仅具有更高的氢解反应活性,对甲烷的选择性也明显降低。通过同位素-TPSR和模型化合物实验,并结合DFT计算发现,Pt的掺入提高了RuPt合金催化剂的C-H键活化能力,进而促进氢解反应的进行。在甲烷选择性方面,...
甲烷是一种在自然界中大量存在的原材料,在取代原油和合成重要化工产品等许多领域具有潜在的应用价值.然而,由于CH4中C-H键的键能特别大(约-4.5 eV),如何实现甲烷的绿色有效转化在化学化工领域仍然是一个挑战.本文采用密度泛函理论对Co3O4(001)和(011)晶面活化甲烷C-H键的机理进行了理论研究,得到了如下结论:(1)...
日前,吉林大学化学学院、无机合成与制备化学国家重点实验室李路教授科研团队在光驱动惰性C-H键活化领域取得重要进展,该研究成果以“Visible-light-driven non-oxidative dehydrogenation of alkanes at ambient conditions”(可见光驱动烷烃在温和环境下的无氧脱氢)为题发表于《自然·能源》上(Nature Energy, 2022, DOI:10....