利用sp-N掺杂的石墨炔电催化二氧化碳还原实验中,作者可以发现sp-N掺杂产生的活性位点能够催化CO2进行8电子反应形成CH4。计算结果和原位红外表征进一步证明具有sp-N掺杂的石墨炔,更有利于稳定CO2还原过程中的中间体,进而促进CO2的深度还原。 图4. (a) 在0.60 V偏压下(Ag/AgCl,3M KCl),不同电解质组成的CH4产率分析。
为了进一步明晰sp-N的掺杂过程,可控制备sp-N掺杂的石墨炔材料,近期,该团队和北京科技大学于然波团队利用石墨炔和叠氮分子进行点击反应,制备了sp-N掺杂的反应中间体,并通过周环反应进一步获得了sp-N掺杂的石墨炔材料。原位热质联用和原...
通过比较文中提出的五元环中间体与利用叠氮化合物进行点击反应所生成产物的相似性,研究团队提出将叠氮分子点击反应到石墨炔的炔键上,进而形成五元杂环,然后通过周环反应得到sp-N掺杂的石墨炔(图1)。通过原位热质联用和原位FTIR表征,作者证明了点击反应和周环反应的进行,首次从实验上证明了sp-N掺杂的机理,打开了反应...
过程所王丹、赵亚松&郑大杜江综述:晶体石墨炔的最新研究进展与挑战 石墨炔(GYs)是一种新型碳同素异形体,由sp和sp2杂化碳原子组成。其中,石墨双炔(GDY)是目前研究和关注度最广泛的材料之一。其独特的sp杂化、均匀的孔隙和高度共轭的结构带来了优良的电子、光学和力学特性,其被广泛应用于电子器件、储能和转换、催化、...
创立了无机中空多壳层结构的普适、可控合成新方法,揭示了该方法的“浓度波”物理机制,实现了系列无机中空多壳层结构固体的精准可控合成;发现了中空多壳结构的“时空顺序”新属性,创制了系列具有中空多壳结构的高效能源和有序敏感无机固体;发...
研究团队:中科院过程所王丹、Nailiang Yang以及中科院化学所李玉良、北京师范大学朱嘉团队 研究内容:团队报道了一种sp杂化氮掺杂的少层石墨炔,实现了全方位的高效ORR电催化性能,并通过DFT计算表明,sp-N比pyri-N 和grap-N具有更大的负电荷密度,从而导致相邻C原子具有更
利用sp-N掺杂的石墨炔电催化二氧化碳还原实验中,作者可以发现sp-N掺杂产生的活性位点能够催化CO 2 进行8电子反应形成CH 4 。计算结果和原位红外表征进一步证明具有sp-N掺杂的石墨炔,更有利于稳定CO 2 还原过程中的中间体,进而促进CO 2 的深度还原。
利用sp-N掺杂的石墨炔电催化二氧化碳还原实验中,作者可以发现sp-N掺杂产生的活性位点能够催化CO2进行8电子反应形成CH4。计算结果和原位红外表征进一步证明具有sp-N掺杂的石墨炔,更有利于稳定CO2还原过程中的中间体,进而促进CO2的深度还原。 (来源:Adv. Mater.) ...
利用sp-N掺杂的石墨炔电催化二氧化碳还原实验中,作者可以发现sp-N掺杂产生的活性位点能够催化CO2进行8电子反应形成CH4。计算结果和原位红外表征进一步证明具有sp-N掺杂的石墨炔,更有利于稳定CO2还原过程中的中间体,进而促进CO2的深度还原。 图4. (a) 在0.60 V偏压下(Ag/AgCl,3M KCl),不同电解质组成的CH4产率分析...
在控制掺杂位点方面,课题组通过周环反应将氮原子引入到石墨炔的炔键中(Nat. Chem.,2018,10, 924),为材料掺杂提供了新思路。在此工作的基础上,为了进一步提高催化剂的催化性能,该课题组将氮原子和硫原子双元掺杂到石墨炔中。通过控制氮原子和硫原子的距离,开发了一种高效的氧析出反应催化剂(图1)。