证实了调控催化剂活性位点能够显著提高合成氨反应的活性和产物选择性;通过设计的透过式耦合装置,在无需调节溶液pH下实现了高效氨分离与回收;针对绿色能源驱动的氮循环过程,探讨了其当前在基础研究和工业应用中面临的挑战。
电化学硝酸盐还原反应(NO3RR)能够将硝酸盐(NO3-)转化为可重复使用的氨(NH3),为硝酸盐废水和氨合成提供了一种绿色处理和资源利用策略。NO3-到NH3的转化经历水离解以产生活性氢原子和含氮中间体串联氢化。这两个中继过程竞争相同的活性位点,特别是在pH中性条件下,导致从NO3-电合成NH3的效率和选择性次优。 华中师...
证实了调控催化剂活性位点能够显著提高合成氨反应的活性和产物选择性;通过设计的透过式耦合装置,在无需调节溶液pH下实现了高效氨分离与回收;针对绿色能源驱动的氮循环过程,探讨了其当前在基础研究和工业应用中面临的挑战。
图1 绿色能源驱动光/电化学氮转化及原位氨回收针对以上问题,团队近年来以太阳能或电能为驱动力,催化还原环境中无毒的N2分子或有害的NO3-合成NH3(图1),证实了调控催化剂活性位点能够显著提高合成氨反应的活性和产物选择性;通过设计的透过式耦合装置,在无需调节溶液pH下实现了高效氨分离与回收;针对绿色能源驱动的氮循...
有鉴于此,上海交通大学张礼知教授、李浩副教授、多伦多大学毛成梁博士等综述目前NH3合成体系的设计,包括N2或者NO3-作为原料,使用太阳能和电能等绿色能源。 本文要点 要点1.总结了催化活性位点工程用于改善催化活性和产物选择性的研究进展。并且总结了流动式...
利用硝酸盐还原和原位氨回收的流动耦合装置,在1 A cm−2的工业电流密度下,I1Cu4电极获得了69.4 mg h−1cm−2的氨产率。本研究首次报道了反向单原子位点能通过调控反应机理,极大提升电还原硝酸盐合成氨性能,并为设计高性能电催化剂...
图1 绿色能源驱动光/电化学氮转化及原位氨回收 针对以上问题,团队近年来以太阳能或电能为驱动力,催化还原环境中无毒的N2分子或有害的NO3-合成NH3(图1),证实了调控催化剂活性位点能够显著提高合成氨反应的活性和产物选择性;通过设计的透过式耦合装置,在无需调节溶液pH下实现了高效氨分离与回收;针对绿色能源驱动的氮...
团队近年来以太阳能或电能为驱动力,将环境中N2分子或NO3-催化还原合成NH3,通过催化剂活性位点的调控显著提升合成氨反应的活性和产物选择性,并耦合透过式膜装置,无需调节溶液pH实现了氨的高效分离与回收。在当前碳中和愿景下,本文深入探讨了绿色能源驱动的氮循环过程的意义及其在基础研究和工业应用中面临的挑战。
图1. 稳定金属氮化物(MN)生成氨的电流还原困境以及光(hv)和Pt1-Ptn在加速TiN还原以更有效地生成氨中的作用。 图2. 材料准备和活性测试。 图3. Pt和TiN的表征。 图4. Pt1-Ptn-TiN鉴定表面NH1-3。 图5. Pt1-Ptn-TiN还原过程中表面NH1-3的演化。
张礼知课题组在前期在光热催化合成氨和氧空位研究基础上(Appl.Catal. B- Environ.,2018, 224, 612-620, Ru-氧空位光热催化合成氨;Appl.Catal. B- Environ.,2018, 228,87-96,氧空位的EPR定量;Green Chem.,2019, 21, 2852-2867,多种固氮途径的机理对比以及阴离子空位固氮总结;Chem,2019, 5,2702-2717, Fe...