文章TOC数据挖掘帮助发现问题:首先,通过数据挖掘(图1),他们总结了在酸性和碱性介质中报道的过百种M–N–C催化剂的实验ORR活性和2e-/4e-选择性。可以看出:某些基于Fe的M–N–C催化剂似乎与其他金属中心的催化剂相比具有较小的pH依赖性。同时实验发现,即使催化剂都以Fe为中心,在酸性条件下Fe-吡咯-N4与Fe...
M-N-C型单原子催化剂是高效的电催化OER电催化剂,人们通常认为分离的单原子金属是真实的催化活性位点。但是在OER电催化反应过程中配位N原子可能发生氧化结构变化,损坏M-N-C结构,产生完全不同的反应机理。 有鉴于此,天津大学史艳梅副教授等报道M-N-C材料在碱性...
因此,作者对不同的M–N–C催化剂及ORR吸附物进行电场模拟,并将其与常见金属(Pt等)和金属氧化物(ZrO2等)ORR催化剂进行比较(图3a-c)。 有趣的是,作者发现M–N–C催化剂不管在线性标度关系方面(图2),还是在对不同电场的响应(图3a-c)方面,它们的性质都介乎于金属和金属氧化物催化剂之间,这也是M-N-C催化...
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M-N-C催化剂,即在氮掺杂碳载体中负载非贵金属离子(e.g. M = Fe, Co),近年来已成为电化学氧还原和好氧氧化反应的关注焦点。在本文中,作者深入探讨了电化学和化学条件下催化O2还原机理之间的关系。其中,通过氢醌的好氧氧化以研究化学O2还原,其中O–H键可以提供质子与电子以将O2还原为水。通过机理研究可以表明...
2024新年刚发完Nature Communications,日本东北大学李昊课题组又一催化理论工作近日在JACS发表。 金属-氮-碳(M−N−C)单原子催化剂具有优异的氧还原反应(ORR)催化活性,且相较于传统的铂族金属催化剂有着更低的成本,因而显示出巨大的应用前景。然而,该体系存在许多需要未解之谜,如:选择性之谜(一些体系存在较好的...
2024新年刚发完Nature Communications,日本东北大学李昊课题组又一催化理论工作近日在JACS发表。 金属-氮-碳(M−N−C)单原子催化剂具有优异的氧还原反应(ORR)催化活性,且相较于传统的铂族金属催化剂有着更低的成本,因而显示出巨大的应用前景。然而,该体系存在许多需要未解之谜,如:选择性之谜(一些体系存在较好的...
碳载氮配位过渡金属原子M-N-C(M=Fe,Co等)是一类高活性、低成本非贵金属催化剂,广泛应用于生物医学、生物传感和电催化等领域,有望代替Pt/C催化剂降低催化质子膜燃料电池(PEMFC)成本。操作稳定性和储存稳定性是催化剂应用的先...
M-N-C (M = Fe, Co) 作为一种高活性非贵金属电催化剂,目前被广泛用于氧还原反应 (ORR) 和其他应用。尽管它们的稳定性已在质子交换膜燃料电池中得到广泛研究,但决定其使用前性能维护的储存稳定性尚未被了解。在这里,作者发现 M-N-C 催化剂长期暴露在空气中会导致表面氧化和羟基化,进一步导致 ORR 活性和燃料...
因此,开发高效率和低成本的ORR电催化剂是实现这些环保能源转换装置大规模商业化的关键。过渡金属-氮-碳(TM–N–C,M=Fe、Co等)材料被认为极具潜力的ORR催化剂,因为它们的活性与铂基催化剂相当,并且成本也较低。尤其是对基于p区金属(PM)的PM-N4结构催化活性进行理论研究,有助于指导用于ORR的PM-N-C单原子催化...