为了准确模拟中间产物对Fe剥离动力学的影响，作者考虑了Fe位点上的几种潜在含氧中间产物（Fe-O2、Fe-OH）和相邻碳位点上可能的碳氧化（C-OH、C-O-C），如图2a所示。作者还确定了当Fe远离表面时所有可能的FeN4分子的自由能的演变，计算出的Fe剥离能垒如图2b所示，在铁中心或邻近的C位点吸附中间产物会导致铁剥离...
在原子水平上刷新了对相邻双金属位点的认识,并为高效电催化剂的设计提供了合理的理论指导。该工作以”Adjacent Atomic Pt Site Enables Single‐Atom Iron with High Oxygen Reduction Reaction Performance”为题发表在Angew. Chem. Int.Ed.(DOI: 10.1002/anie.202105186)上,第一作者为清华大学化学系博士后韩阿丽,中国...
通常认为，Fe-N-C上的ORR反应路径有以下步骤（图1a）：* + O2 → *OO，*OO + H+ + e- → *OOH，*OOH + H+ + e- → *O + H2O，*O + H+ + e- → *OH，*OH + H+ + e- → * + H2O。决速步的实验测定极具挑战性，而密度泛函理论（DFT）提供了一种计算其反应能垒的方法，因此原则...
清华大学王定胜课题组以典型的Fe-N4单原子位点为研究对象,在实现高效催化ORR反应的研究中取得重要进展。通过理论计算的指导,研究人员发现Pt-N4位点的引入可以大大促进O2在Fe-N4位点的吸附和O-O键断裂。进一步的理论计算证明Pt-N4可以通过调控Fe-N4的电子结构,从而降低Fe-N4的ORR的过电位。(图1) 图1:理论计算为指...
为了准确模拟中间产物对Fe剥离动力学的影响,作者考虑了Fe位点上的几种潜在含氧中间产物(Fe-O2、Fe-OH)和相邻碳位点上可能的碳氧化(C-OH、C-O-C),如图2a所示。作者还确定了当Fe远离表面时所有可能的FeN4分子的自由能的演变,计算出的Fe剥离能垒如图2b所示,在铁中心或邻近的C位点吸附中间产物会导致铁剥离的...
具体而言，Fe团簇诱导FeN4位点发生电子重新分布，并优化Fe 3d和O p轨道的杂化，促进O2的活化，增强FeN4活性位点上*OOH的吸附，从而加速ORR动力学。此外，基于FeN4-FeNCP@MCF的锌-空气电池表现出1.489 V的开路电压(OCV)和208.1 mW cm-2的大峰值功率密度，并且其能够在10 mA cm-2的放电电流密度下稳定运行...
为了准确模拟中间产物对Fe剥离动力学的影响,作者考虑了Fe位点上的几种潜在含氧中间产物(Fe-O2、Fe-OH)和相邻碳位点上可能的碳氧化(C-OH、C-O-C),如图2a所示。作者还确定了当Fe远离表面时所有可能的FeN4分子的自由能的演变,计算出的Fe剥离能垒如图2b所示,在铁中心或邻近的C位点吸附中间产物会导致铁剥离的...
DFT计算表明:Fe-N4-C和Co-N4-C双活性中心首先极大地活化了吸附态的O2分子中的O-O键,促进了其分裂,因而避免了中间体H2O2地产生,使得ORR倾向于4电子过程;同时,双活性中心促使了在Fe原子中心吸附性普遍较强地*OH中间体往Co原子...
这项工作通过非均相单金属原子优化过渡金属簇催化剂获得了高效稳定的ORR催化剂，为用于金属-空气电池、燃料电池和其它可再生能源设备铺平了道路。文献信息 Single Cu‒N4 sites enable atomic Fe clusters with high-performance oxygen reduction reaction. Energy Environ. Sci., 2023.
DFT结果表明，NiFeOOH表面吸附的Fe(OH)6将使LOM途径中的PDS由*OOH形成转变为*OH去质子化，表明OWB可以被有效活化参与反应。理论计算与测试表征---华算科技！Unraveling the Mechanism of Self-Repair of NiFe-Based Electrocatalysts by Dynamic Exchange of Iron during the Oxygen Evolution Reaction. ACS Catal.,...